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Nicolas Kaeffer

Construction de cathodes et photocathodes moléculaires pour la production d'hydrogène

Publié le 11 mars 2016


Thèse soutenue le 11 mars 2016 pour obtenir le grade de Docteur de l'Université Grenoble Alpes - Spécialité : Chimie inorganique et bio-inorganique

Résumé :
Générer des carburants solaires, comme l’hydrogène via la photoélectrolyse de l’eau, est une stratégie à explorer pour notre futur énergétique. Pour éviter l’emploi du platine en tant que catalyseur de production d’hydrogène, des métaux abondants peuvent être utilisés. Au laboratoire, le complexe diimine-dioxime de cobalt, catalyseur moléculaire de réduction des protons, a pu être immobilisé pour créer une cathode produisant de manière stable de l’hydrogène en milieu aqueux. Dans ces travaux, nous avons étudié l’introduction du catalyseur dans des dispositifs photoélectrocatalytiques. Différentes conditions opératoires dans l’eau, solvant de choix, ont été examinées. Le complexe se dégrade s’il est en solution mais son activité est maintenue, même en présence d’oxygène, s’il est supporté sur électrode. Cette électrode a ainsi pu être intégrée en cellule tandem. De nouveaux dérivés du complexe ont aussi été développés pour l’attachement sur oxydes transparents conducteurs. Un dérivé a été co-immobilisé avec des photosensibilisateurs sur une surface de NiO, oxyde de type p. Les photocathodes co-greffées obtenues ont été caractérisées par un ensemble de techniques analytiques et ont démontré la production d’hydrogène en conditions photoélectrocatalytiques. Des entités colorant-catalyseur pouvant s’ancrer sur surface ont également été synthétisées et ouvrent de nouvelles voies pour élaborer des photocathodes moléculaires.

Jury :
Rapporteur : M. Christophe Coperet
Rapporteur : M. Benoît Limoges
Examinateur : Mme Elizabeth Gibson
Examinateur : Mme Carole Duboc
Directeur de thèse : M. Vincent Artero

Mots-clés :
Hydrogène, Catalyse, Photoélectrocatalyse, Chimie de surface, Electrochimie


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